4D STEM

4D STEM 指的是在 STEM 面扫的每个扫描点位置上,都采集一张完整的二维衍射花样。

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概述: 

什么是 4D STEM?

在扫描透射电子显微镜(STEM)中,电子束聚焦于其可穿透的样品上,构成尺寸从数纳米到近乎原子尺度大小不等的束斑。入射电子将与样品发生交互作用,一旦发生散射,我们就能够测量到各种不同种类的信号:

  • X-射线(EDS)
  • 背散射电子
  • 光信号(阴极荧光)
  • 俄歇电子
  • 二次电子
  • 非弹性散射电子(能量损失谱)
  • 弹性散射电子(衍射)

在 4D STEM 中,电子束斑在样品上进行二维(2D)扫描,在每个扫描点上,利用像素化探测器来记录二维(2D)的衍射花样,因此最终获得了 4D 的数据结构,以供进一步的分析

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感谢 Colin Ophus, Molecular Foundry 提供视频

命名惯例

在文献中使用了若干不同的术语,来指代在汇聚束(STEM)束斑下记录的电子衍射花样,包括:

  • 汇聚束电子衍射(CBED)
  • 微束衍射(Microdiffraction)
  • 纳米束衍射(Nanodiffraction)
  • 衍射成像(Diffraction imaging)

同时,其它一些术语也被用来指代 4D STEM 技术,包括:

  • 位置分辨的衍射(position resolved diffraction,PRD):见于早期以 2D 扫描代替线扫的研究工作报导中
  • 空间分辨衍射术(spatially resolved diffractometry):该术语强调了虚拟成像应用 
  • 动量分辨 STEM(momentum-resolved STEM):也是 4D STEM 的别称,因为通过 4D STEM 能够同时对正空间和动量空间中的信息进行评判与组合
  • 扫描电子纳米束衍射或纳米束电子衍射(NBED):该术语常见于在表征中使用的是纳米尺度的电子束场合下
  • 像素化 STEM

STEM 探头

传统 STEM 探头通常采用的是环形的几何形状,并且在每个扫描点上,仅记录一个单一数值/信号强度:

  • 明场(BF)探头:主要采集的是未散射的透射电子束强度(采集角< 10 mrads)
  • 环形明场(ABF)探头:同 BF 探头一样,但此时探头侦测的不是整个中心斑盘面,而仅仅是明场中心斑盘面的外围环形区域,能够带来独特的衬度效应
  • 环形暗场(ADF)探头:收集的是发生了散射的电子信号强度(10 mrads <收集角< 50 mrads)
  • 高角环形暗场(HAADF)探头:通常被称为 Z-衬度成像,相比于 ADF,HAADF 收集的是更大散射角度的电子信号强度,因此减小了布拉格散射电子的贡献(收集角 > 50 mrads )
    注:上述角度范围是基于 200 kV 非球差校正的 STEM的典型值,根据具体设置,上述角度数值会有变化。

​除了上述这些产生单数值信号的探头,还有不同类型的多数值探头(每个扫描点上侦测的数值数量超过1个)。这其中最简单的形式是四象限探头,同时也存在着许多其它形式的分段式探头。这些多数值探头通常也采取环形设计,具备4 – 16 个分段,主要运用在差分测量中(参见差分相位衬度部分)。

像素化 STEM 探头(即,相机)是一种整体化的多数值探头。随着高速、高灵敏度、高动态范围探测技术的发展(包括电子直接探测),以及运算能力的进步和推广,近年来得以实现大体量的 4D 表征。

4D STEM 数据的用途

以下举例展示了 4D STEM 在材料科学中的若干应用。不过,我们强烈推荐您参考阅读Microscopy and Microanalysis 25, 563-582, 2019 ,获取更多的实例和每种方法的更多细节知识。

虚拟成像

4D STEM 衍射的主要应用之一是虚拟成像,可通过以下方法实现:

  • 虚拟选区衍射成像:选择 4D 数据中正空间上多个扫描位置(像素)的衍射像进行加和得到
  • 虚拟明场/暗场像:在衍射空间中,选取某些像素的子集,对其强度施加特定的数学运算(例如加和、扣除等),并将运算得到的数值赋值于虚拟成像中的对应像素

同传统 STEM 成像相比,虚拟成像具备如下特点:

  • 可以设计和应用具有不同几何形状及其组合的(虚拟) STEM 探头,这些形状和组合是无法在真实的物理探头制造中实现并运用于电镜中的
  • 不再受限于一次实验中可同时使用的 STEM 探头数量和相对收集角度的限制
  • 获取更高信噪比的图像,同时减小样品弯曲和散射动力学带来的影响(Ultramicroscopy 155, 1–10, 2015

取向分布

类似于在扫描电子显微镜(SEM)中使用背散射衍射花样(EBSD),在 TEM 中运用 4D STEM 有希望获得更高分辨率的取向分布。可以通过如下两种方式实现:

  • 菊池衍射花样拟合:在厚样品中效果更好,但在高局部变形处可能失效
  • 衍射斑指标化:适用于更薄的样品,使用模板匹配法(template matching),亦可实现自动化

应变分布

材料的机械和电性能同材料中局部的原子间距变化(应变)直接相关。我们推荐您参考阅读 MRS Bulletin, 39, 138-146, 2014,了解在 TEM 中获取应变分布的不同方法的概览及互相之间的对比。使用 4D STEM,有两种方法可实现应变测量:

  • 汇聚束衍射 CBED:通过对高阶劳厄带(HOLZ)中的特征仔细测量实现;该方法要求将样品倾转至特定取向并且对样品的厚度范围有限制性要求
  • 纳米束衍射 NBED:通过衍射斑间距和原子间距之间的倒易关系测量应变

当晶格扩张时,衍射花样将会收缩,反之亦然。

使用 NBED 获取应变分布不要求在电镜下样品精确处于某个晶带轴上的观察视野大小,而是需要考虑正空间与倒易空间分辨率的平衡/优化:

  • 更大的汇聚角(更小的 STEM 束斑尺寸):提高了空间分辨率,但会降低应变测量的精确度
  • 更小的汇聚角(更大的 STEM 束斑尺寸):提高应变测量的精确度,但会降低空间分辨率

注:除了汇聚角因素以外,运用旋进电子衍射(precession electron diffraction,PED)能够减小衍射盘中信号强度的不均匀程度,提高应变测量的精度。

4D STEM 应变测量不限于晶体材料,同样也能运用于无定型或半晶体材料(Applied Physics Letters, 112, 171905, 2018)。

差分相位衬度

运用固定的分段式 STEM 探头来测量电子束的偏移,并将其同样品中的电场强度(静电势梯度)关联起来的这一方法已经存在多年;这种类型探头的一个不足之处在于,在某些空间频率上,信息传递效率将受到限制(Optik, 54, 83-96, 1979)。经由 4D STEM,能够测量每个扫描点上的中心透射盘的质量中心(center of mass, COM)位置变化,通过测量得到的 COM 位移向量分布,来计算电场强度,从而克服上述分段式 STEM 探头遇到的限制。由差分相位衬度(DPC)计算得到的图像能够直接解释为薄样品中的静电势(的投影),因此对于低原子序数元素的成像成为可能(不同于 HAADF 像或Z-衬度像,当元素具有较高的散射能力情况下才有较好表现)。

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